Syahrini terjun ke dunia permusikan Indonesia pertama kali sebagai penyanyi soundtrack film Coklat Stoberi pada 2007 yang berjudul Tatapan Cinta.
Dia kemudian merilis album pertamanya My Lovely pada 2008 dengan single andalan Bohong dan My Lovely. Kedua single tersebut memang dikenal namun belum terbilang meledak.
Pada 2009, Syahrini juga mencoba terjun ke dunia perfilman dengan membintangi The Maling Kuburans. Namun hal itu belum juga menjadi terobosan untuk mendongkrak popularitasnya.
Syahrini kemudian memutuskan bersolo karir usai kontraknya dengan Anang Hermansyah berakhir. Keputusannya itu terbilang sukses lantaran lagu solonya berjudul Kau yang Memilh Aku banyak diminati penikmat musik, bahkan menjadi jawara tangga lagu di berbagai radio seluruh Indonesia.
Menjelang bulan Ramadhan tahun 2011, Syahrini juga merilis single bertema religi Taubatlah Taubat yang dibantu Pasha Ungu dalam proses penggarapannya.