Selama ini Nikki Haley tetap aktif di dunia politik. Meskipun dia terus mendukung Trump, Haley mengkritik tanggapannya terhadap serangan terhadap gedung Capitol AS pada Januari 2021.
Dua tahun kemudian dia mengumumkan bahwa dia mencalonkan diri sebagai presiden pada tahun 2024, dengan mengatakan ini adalah "waktunya untuk generasi baru". Nikki Haley menjadi orang Partai Republik pertama yang menantang Trump, yang telah mengumumkan pencalonannya pada tahun 2022.
Persaingan segera menjadi ramai ketika orang lain—termasuk Mike Pence, Chris Christie, dan Ron DeSantis—mengikuti kontes tersebut. Seorang politisi yang terampil, Haley akhirnya muncul sebagai lawan utama Donald Trump, yang mempertahankan keunggulan besar dalam jajak pendapat.
Kaukus Iowa diadakan pada Januari 2024, dan Donald Trump dengan mudah menempati posisi pertama, sementara Nikki Haley menempati posisi ketiga. Beberapa kandidat kemudian mengundurkan diri dari pencalonan, menjadikannya pertarungan dua orang antara mantan presiden dan Nikki Haley.
Memasuki pemilihan pendahuluan di New Hampshire seminggu kemudian, muncul spekulasi bahwa Nikki Haley akan menang. Namun, dia tertinggal 11 poin persentase dari Donald Trump. Meski tampil mengecewakan, dia mengklaim bahwa balapan "masih jauh dari selesai".