Tapi, Graham Arnold baru menekuni dunia kepelatihan secara penuh pada tahun 2000 kala dirinya menjadi asisten Frank Farina dan Guus Hiddink hingga 2006.
Saat Guus Hiddink mundur, Graham Arnold pun menjadi pelatih interim Australia hingga Piala Asia 2007 yang digelar di Indonesia, Vietnam, Malaysia, dan Thailand.
Setelah Piala Asia 2007, Australia menunjuk Pim Verbeek sebagai pelatih. Hal ini membuat Graham Arnold menjadi asisten kembali hingga 2009.
Selepas mengabdi untuk negaranya, Graham Arnold meneruskan karier kepelatihannya di level klub. Ia pun menukangi Central Coast Mariners pada 2010 hingga 2013.
Dalam jangka waktu tersebut, Graham Arnold mampu membawa timnya menjuarai Liga Australia 2012/2013, yang membuat dirinya dipinang tim Jepang, Vegalta Sendai pada Februari 2014.
Sayangnya, karier Graham Arnold di Jepang tak berjalan mulus. Dua bulan sejak ditunjuk sebagai pelatih, ia dipecat dan kemudian pulang ke Australia untuk menukangi Sydney FC.
Di klub tanah kelahirannya itu, Graham Arnold bertahan selama empat tahun dan membawa Sydney FC menjuarai Liga Australia 2016/2017 dan Piala Australia 2017/2018.
Kiprah apiknya di level klub kemudian membuat Australia kembali menunjuknya sebagai pelatih untuk tim senior dan tim U-23.
Saat menukangi Australia di Piala Asia 2019, Graham Arnold lagi-lagi hanya mampu membawa Australia ke babak perempatfinal saja.
Baca Juga: Giliran Roberto Mancini Mempertanyakan Hasil Imbang Korea Selatan-Malaysia
Tapi bersama tim U-23, Graham Arnold mampu membawa Australia merebut tempat ketiga di Piala Asia U-23 2020 dan lolos ke Olimpiade 2020.
Hingga saat ini, Graham Arnold masih tercatat sebagai pelatih Australia. Meski belum meraih gelar bergengsi, ia punya rekor apik bersama tim Socceroos.
Salah satu rekornya adalah membawa Australia menjadi negara pertama yang bisa menang 11 kali beruntun di Kualifikasi Piala Dunia.
